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空氣中氮氧化物的日變化曲線XXX（XX 大學 環(huán)境與化學工程學院 環(huán)境科學專業(yè)091 ，遼寧大連 116622） 概述1.1 研究背景 1.1.1 氮氧化物的來源 大氣中氮氧化物（NOx）包括多種化合物，如一氧化氮、二氧化氮、三氧化 二氮、四氧化二氮和五氧化二氮，除二氧化氮以外，其他氮氧化物極不穩(wěn)定， 遇光、濕或熱變成二氧化氮或一氧化氮，一氧化氮不穩(wěn)定又變成二氧化氮。因 此大氣污染化學中的氮氧化物主要指的是一氧化氮和二氧化氮。其主要來自天 然過程，如生物源、閃電均可產(chǎn)生 NOx。NOx 的人為源絕大部分來自化石燃料的 燃燒過程，包括汽車及一切內(nèi)燃機所排放的尾氣，也有一部分來自生產(chǎn)和使用 硝酸的化工廠、鋼鐵廠、金屬冶煉廠等排放的廢氣，其中以工業(yè)窯爐、氮肥生 產(chǎn)和汽車排放的 NOx 量最多。城市大氣中 2/3 NOx來自汽車尾氣等的排放，交 通干線空氣中 NOx 的濃度與汽車流量密切相關，而汽車流量往往隨時間而變 化，因此，交通干線空氣中NOx 的濃度也隨時間而變化。 1.1.2 氮氧化物的危害 的生物化學活性和毒性都不如NO2，同 NO2 一樣，NO 也能與血紅蛋白結(jié) 合，并減弱血液的輸氧能力。

如果 NO2 的體積分數(shù)為（50—100）10 -6 周肺炎;如果 NO2 的體積分數(shù)為 （150—200）10 -6 時,就會造成纖維組織變性性細支氣管炎，及時治療，將于 不周后死亡。在實驗室，NO2 體積分數(shù)達到 10 -6 級，植物葉片上就會產(chǎn)生斑點，顯示植 物組織遭到破壞。體積分數(shù)為10 -5 級的NO2 會引起植物光合作用的可逆衰減。 此外，NOx 還是導致大氣光化學污染的重要物質(zhì)。 1.1.3 氮氧化物的環(huán)境濃度 NOx 的環(huán)境本底值隨地理位置不同具有明顯的差別，Robinson 等人綜合有 關資料認為：在北緯 65 和南緯65 之間的陸地上空，NO的本底值為 210 -9 NO2的本底值 410 -9 ；世界其他各地 約為0.210 -9 ，NO2 約為 0.510 -9 1.010-9 ，NO2 2.010-9 。NOx 的城市濃度具有很強的季節(jié) 變化，冬季濃度最高，夏季最低，我國城市 NOx 的濃度低于國外報道的城市濃 度。可能是由于我國NOx 排放源相對較弱之故。 1.1.4 降低氮氧化物的措施 在全國范圍內(nèi)，削減氮氧化物的措施主要有： 第一，實施多指標綜合管理。

就我國目前氮氧化物的污染狀況而言，應該 盡早形成覆蓋二氧化氮、臭氧、細顆粒物以及酸沉降等多項控制指標的綜合指 標體系，實施氮氧化物的多目標管理，從一次污染物到二次污染物進行全生命 周期控制。 第二，開展氮氧化物區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控。存在嚴重氮氧化物污染問題的地區(qū)， 有必要制定區(qū)域?qū)用娴牡趸镂廴韭?lián)防聯(lián)控政策，建立污染源協(xié)調(diào)和管理機 制，從而有效地解決區(qū)域整體的環(huán)境污染問題。 第三，加強企業(yè)排污監(jiān)管。結(jié)合氮氧化物總量控制目標加強企業(yè)監(jiān)督，督 促其嚴格執(zhí)行排放標準。通過環(huán)境信息披露制度，在政府、企業(yè)與公眾之間形 成相輔相成的良性互動，達到更好的污染防治效果。 第四，推行經(jīng)濟激勵。在我國氮氧化物的防控工作中引入市場化的經(jīng)濟政 策，使命令控制方式和市場化機制互相補充。在實施氮氧化物排放總量控制 時，配套實施相應的減排激勵政策，鼓勵多減排、早減排、盡快實施氮氧化物 排污收稅和排污削減量交易等措施。 1.2 項目區(qū)基本概況 本小組監(jiān)測地點為本校正門外的馬路，對面是光伸商城，人流量和車流量 較多。道路旁種植了花草和一些樹木，周圍基本沒有其他居民。大連大學依山 而建，風特別大。 研究目的本實驗主要是了解環(huán)境空氣污染物氮氧化物是否符合現(xiàn)行環(huán)境質(zhì)量標準的 規(guī)定，掌握氮氧化物測定的基本原理和方法，繪制空氣中氮氧化物的日變化曲 線，并分析其對校園環(huán)境空氣質(zhì)量的影響。

監(jiān)測方案的設計與實施3.1 監(jiān)測方案的設計 校園分為 個時段的空氣樣品，樣品采集以每分鐘 0.3L 的流量抽取空氣 45min一氧化氮變送器，同時記錄附近的車流量，并判斷氮氧 化物的可能來源。采集好一個時段空氣樣品立即送回實驗室采用鹽酸萘乙二胺 分光光度法對氮氧化物含量進行分析。 3.2 監(jiān)測方案的實施 3.2.1 實驗原理 最后用比色法測定。 該方法的檢出限為 0.01ug/mL（按與吸光度 0.01 相應的亞硝酸鹽含量 計）。線性范圍為0.03~1.6pg/mL。當采樣體積為6L 時，NOX 以二氧化氮計）的 最低檢出濃度為0.01mg/m3。鹽酸萘乙二胺鹽比色法的有關反應式如下： NO等低價 氮氧化物 三氧化鉻 對氨基苯磺酸鹽酸萘乙二胺 紅色偶氮染料 3.2.2 實驗儀器與試劑 1．儀器 KC-6D型大氣采樣器：流量范圍 L/min，采用KYD-100 721W型可見分光光度計。 比色管：10mL。 mL。2．試劑 吸收液：稱取5.0 對氨基苯磺酸于燒杯中，將50 mL 冰醋酸與 900 mL 水的混合液，分數(shù)次加人燒杯中一氧化氮變送器，攪拌，溶解，并迅速轉(zhuǎn)人 500 mL 容量瓶 中，待對氨基苯磺酸完全溶解后，加人 0.050 鹽酸蔡乙二胺，溶解后，用水定容至刻度。

此為吸收原液，貯于棕色瓶中，低溫避光保存。采樣液用吸收由 份吸收原液和1份水混合配制。 三氧化鉻—石英砂氧化管：取約30 20-40目的石英砂，用(1:2)鹽 酸溶液浸泡一夜，用水洗至中性，烘干。把三氧化鉻及石英砂按重量比 1:40 合，加少量水調(diào)勻，放在紅外燈或烘箱里于105烘干，烘干過程中應攪拌幾 次。制好的三氧化鉻—石英砂應是松散的；若粘在一起，可適當增加一些石英 砂重新制備。將此砂裝入雙球氧化管中，兩端用少量脫脂棉塞好，放在干燥器 中保存。使用時氧化管與吸收管之間用一小段乳膠管連接。 亞硝酸鈉標準溶液：準確稱取0.0375 24h)溶于水，移入 250mL 容量瓶中，用水稀釋至刻度，即配得 100μ g/mL 亞硝酸根溶液，將其貯于棕色瓶，在冰箱中保存可穩(wěn)定 個月。使用時，吸取上述溶液 25.00 mL 500mL 容量瓶中，用水稀釋至刻度，即配得 硝酸根工作液。所有試劑均需用不含亞硝酸鹽的重蒸水或電導水配制。 3.2.3 實驗步驟 氮氧化物的采集用一個內(nèi)裝5mL 采樣液用吸收的多孔玻板吸收管，接上氧化管，并使管口微 向下傾斜，朝上風向，避免潮濕空氣將氧化管弄濕，而污染吸收液，如圖 1-1 所示。

以每分鐘0.3L 的流量抽取空氣45min。采樣高度為1.5m，將采樣點設在 人行道上，距馬路 1.5m。同時統(tǒng)計汽車流量。若氮氧化物含量很低，可增加采 樣量，采樣至吸收液呈淺玫瑰紅色為止。 圖1-1 氮氧化物采樣裝置的連接圖示 氧化氮的采集與氮氧化物的采集裝置相似，但在多孔玻板吸收管不使用氧化管。 記錄采樣時間和地點，根據(jù)采樣時間和流量，算出采樣體積。采樣地點：大連大學正門的馬路旁邊 把一天分成6 個時間段進行采樣，如下所示： 時間段 9:55- 10:40 10:55- 11：40 12:00- 12:45 13:05- 13:50 14:10- 14:55 15:13- 15:58 時間序列 編號 3.2.4樣品的測定 標準曲線的繪制：取7支10 mL 比色管，按表1-1 配制標準系列。 將各管搖勻，避免陽光直射，放置 15 min，以蒸餾水為參比，用 1cm 比色 540nm波長處測定吸光度。根據(jù)吸光度與濃度的對應關系，用最小二乘 法計算標準曲線的回歸方程式： 式中：y——（A-A0），標準溶液吸光度（A）與試劑空白吸光度（A0）之差；x——NO2 A——樣品溶液吸光度；A0、a、b 表示的意義同上； V——標準狀態(tài)下（25，760mmHg）的采樣體積，L； 0.76——NO2（氣）轉(zhuǎn)換成NO2 （液）的轉(zhuǎn)換系數(shù)。

表1-1 標準溶液系列 標準溶液（5μg/mL）/mL 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 吸收原液/mL 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 水/mL 1.00 0.90 0.80 0.70 0.60 0.50 0.40 NO2 0.51.0 1.5 2.0 2.5 3.0 樣品的測定：采樣后放置15min，將吸收液直接倒入1cm比色皿中，在 540nm 處測定吸光度。、 3.3 注意事項 1.本實驗用水為不含亞硝酸鹽的重蒸水或電導水。 2.采樣時應無雨無雪，風力小于 級（5.5m/s），采樣器應距地面不小于1.5m，以減少揚塵的影響。 3.采樣過程中，若氮氧化物含量較低，可適當增加樣品量，采樣至吸收液 呈淺玫瑰紅色為止。 4.在采樣、運送和存放過程中，吸收管要注意避光保存，并及時測定。 5.在采樣過程中，如吸收液體積縮小明顯，應用水補充到原來的體積（事 先做好標線），切勿將吸收液倒吸到儀器里。 6.正確連接吸收管與大氣采樣器。 7.正確使用可見分光光度計，注意開蓋預熱，比色皿與儀器配套使用。 4.監(jiān)測數(shù)據(jù)結(jié)果與討論 4.1 監(jiān)測期背景情況 4.1.1 采樣期間天氣情況 2011 年10 月12 日，天氣多云，西南風，白天氣溫13—20。

4.1.2 采樣期間車流量情況 時間段 9:55- 10:40 10:55- 11：40 12:00- 12:45 13:05- 13:50 14:10- 14:55 15:13- 15:58 小型汽車/輛 339 357 246 307 300 320 大型汽車/輛 172 84 211 155 190 235 摩托車/輛 28 25 31 22 30 31 總車輛/輛 539 466 488 484 520 586 4.2 實驗數(shù)據(jù)處理及分析 根據(jù)標準曲線回歸方程和樣品吸光度值，計算出不同時間空氣樣品中氮氧 化物的濃度，繪制氮氧化物濃度隨時間變化的曲線，并說明汽車流量對交通干 線空氣中氮氧化物濃度變化的影響。 （1）標準溶液系列 （2）標準曲線實測數(shù)據(jù) 時間序列編號 亞硝酸根標準溶液（5ug/mL）/mL 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 吸收原液/mL 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 4.00 水/mL 1.00 0.95 0.90 0.85 0.80 0.75 0.70 亞硝酸根含量/ug 0.00 0.50 1.00 1.50 2.00 2.50 3.00 亞硝酸根含量——吸光度 的標準曲線 0.10.2 0.3 0.4 0.5 0.6 3.5亞硝酸根含量/ug （3）樣品測試記錄（采樣時間45min）時間序列 0.2260.068 0.121 0.075 0.049 0.091 二氧化氮吸光 0.1970.039 0.092 0.046 0.020 0.062 二氧化氮濃度 （ug/m3） 107.499 20.397 49.615 24.256 10.293 33.078 氮氧化物吸光 0.3630.423 0.245 0.263 0.210 0.324 氮氧化物吸光 0.3340.394 0.216 0.234 0.181 0.295 氮氧化物濃度 （ug/m3） 183.024 216.054 117.973 127.896 98.678 161.524 據(jù)公式： 氮氧化物濃度等于[（A-Ao）-a] (b*V*0.76)其中， 由Y=0.1768x+0.002 得：b=0.1768，a=0.002 編號 亞硝酸根標準溶 /mL亞硝酸根含量 /ug 0.000.00 0.029 0.000 0.100.50 0.111 0.082 0.201.00 0.210 0.181 0.301.50 0.306 0.277 0.402.00 0.390 0.361 0.502.50 0.477 0.448 0.603.00 0.550 0.521 換算為參比狀態(tài)下（25，1.01*105Pa）的采樣體積為：13.5L。

分別算出二氧化氮和氮氧化物的濃度，填入上表，進而做出其濃度的日 變化曲線，如下所示： 二氧化氮、氮氧化物濃度——時間關系日變化曲線 4080 120 160 200 240 二氧化氮氮氧化物 實驗數(shù)據(jù)分析： 采樣時雖然有保護措施,但是仍然可能有太陽直射，會導致吸收液部分分解，從而我們測得的實驗數(shù)據(jù)會偏小。 由于儀器問題導致不能精準地確保采樣器兩側(cè)的采樣流量相等，導致數(shù)據(jù)有偏差，但是主要看兩側(cè)氣泡量大小，使其左右流量一 因為采樣時有風，氮氧化物會擴散，從而被稀釋，致使氮氧化物的濃度變小。 在采樣過程中，如吸收液體積縮小明顯，應用水補充到原來的體積（事先做好標線），但本次實驗人員沒有注意,這對實驗同樣產(chǎn) 生誤差。 由于我們小組所在的采樣地點位于學校正門，距離實驗室較遠，從實驗室到采樣點的過程中導致吸收液分解。 吸光度測量的人員不同也會是數(shù)據(jù)有偏差。4.3 影響評價 4.3.1 空氣中NOx 濃度的評價 空氣中的氮氧化物與車流量呈正比關系，但其又受到時間的影響、日照的 影響、車的型號的影響，早晨處于上班、上學高峰期，車輛較多，雖然我們的 實驗是從 10:16 開始，這個時段接近學生上課時間，且學生上課的交通工具為 自行車與電動車，所以沒有污染物的排放，有老師的車或者校車，還有很多大 型運貨汽車和轎車，也會有的氮氧化物排放。

隨著車流量的減少，同時氮氧化物的轉(zhuǎn)化，空氣中的氮氧化物濃度一直很 低，直至中午又是上下課的高峰期，氮氧化物的含量會增加，即 11:40 左右達 到最大值煤氣檢測儀，因此此時的日照最強，此后空氣中的氮氧化物又開始下降，最后保 持相對穩(wěn)定的濃度，下圖為 NOx-車流量關系圖，由圖可以看出，氮氧化物濃度 與車流量有關，但它們的關系并非呈簡單的一一對應的正比關系。要充分考慮 不同車種所排放的尾氣，某些時段雖然車流量大，但有些車排放的尾氣含有的 氮氧化物濃度并不大，另外，也要充分考慮到氮氧化物日變化曲線受到時間的 影響、日照的影響。 時間序列 編號 車流量/輛539 466 488 484 520 586 二氧化氮 107.49920.397 49.615 24.256 10.293 33.078 二氧化氮 183.024216.054 117.973 127.896 98.678 161.524 4.3.2 空氣中NO2 濃度的評價 根據(jù)《福州市城市環(huán)境規(guī)劃（修編）》(2001.6)，監(jiān)測區(qū)所在區(qū)域大氣功能 區(qū)劃為二類區(qū)，環(huán)境空氣質(zhì)量執(zhí)行 GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》二級標 根據(jù)GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》二級標準，二氧化氮的每小時平均值 的濃度限值為 0.24mg/m3 ，而今監(jiān)測的二氧化氮最大的每 小時為 107.499ug/m3，小于標準限值，故符合環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準。

思考題1．氮氧化物與光化學煙霧有什么關系？產(chǎn)生光化學煙霧需要哪些條件？ 答：大氣中的HC 和NOx 等為一次污染物，在太陽光中紫外線照射下發(fā)生化學反 應，衍生種種二次污染物一氧化氮變送器，由一次污染物和二次污染物的混合物（氣體和顆粒 物）所形成的煙霧污染現(xiàn)象，稱之為光化學煙霧。 光化學煙霧形成主要有三個階段： NO2 光解導致O3 形成；（氮氧化物是罪魁禍首） 丙烯等碳氫化合物被H、HO、O3 等氧化生成醛、酮中間產(chǎn)物，進而生成 RO2、HO2等自由基；（碳氫化合物推波助瀾） RO2、HO2等自由基加速NO的氧化，導致生成更多的O3 和PAN。（臭氧 和PAN 是最終殺手） 可見，氮氧化物在光化學煙霧的形成過程中起到啟動和加速的作用。 形成條件： 夏秋季節(jié)，陽光輻射強烈，一天的午后1-2 點，溫度較高（24~32）；相對 濕度較低；總之，NO家用燃氣報警器，HC 的氧化，NO2 的分解，O2 和PAN 等的生成，是光化學 煙霧形成過程的基本化學特征。 2．通過實驗測定結(jié)果，你認為交通干線空氣中氮氧化物的污染狀況如何？ 由本實驗的測定結(jié)果可以看出，師大旗山校區(qū)交通干線空氣中的氮氧化物 污染狀況并不嚴重，監(jiān)測到的二氧化氮最大的一小時為 20.27 ug/m3，氮氧化 物最大的一小時為 21.25 ug/m3，均符合 GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》二 級標準。

3．空氣中氮氧化物日變化曲線說明什么？ 由本實驗繪制的空氣中氮氧化物日變化曲線說明：空氣中的氮氧化物與車 流量呈正比關系，但其又受到時間的影響、日照的影響，中午是上下課的高峰 期，氮氧化物的含量會增加，即 13:00 左右達到最大值，且此時的日照最強， 陽光輻射強烈，溫度較高（24~32），相對濕度較低，測得的氮氧化物達到 最大值。此后空氣中的氮氧化物又開始下降，最后保持相對穩(wěn)定的濃度。 參考文獻 GB3095-1996《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》[S].[2]戴樹桂.《環(huán)境化學》[M].北京：高等教育出版社，2006. 唐孝炎.大氣環(huán)境化學.北京:高等教育出版社,1990.[4]莫天麟.大氣化學基礎.北京:氣象出版社,1988. [5]董德明，朱利中.《環(huán)境化學實驗》[M].北京：高等教育出版社，2002. 空氣中氮氧化物的日變化曲線

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